紧凑桌面型非秒激光器产生的高能宽带太赫兹在超快动力学、非线性太赫兹光学和生物成像方面有很多应用。人们研究了超短脉冲激光与各种物质相互作用来产生紧凑、相干可调的太赫兹辐射源，通过气体中双色成丝产生太赫兹是最常用方法，因其能量与波长可通过输入激光的参数来控制，但受限于激光脉冲能量而不得不寻求他法，或需要晶体或真空技术。寻求简单方式产生高能宽带太赫兹成为研究热斑. 

　　当激光在气体中成丝时观察到很多非线性现象，如自相位调制，混频，超连续谱产生，脉冲压缩等，因液体中更高的非线性磁化率和密度，将有可能观察到更强的对称破缺电流的产生，多频混合，拉曼频率下转换，契伦科夫辐射等，从而产生更强的太赫兹，但很少有人研究因为液体对太赫兹的强吸收，但如果太赫兹产生效率足够高，被吸收后剩下的太赫兹仍可能足够强。 

　　本文研究了液体在飞秒强激光激发下产生宽带太赫兹的可能性，研究了太赫兹跟输入激光强度的关系，测量了产生的太赫兹的偏振特性和频谱，结果表明利用液体中单色成丝方案可产生极宽太赫兹（带宽约100THz），能量高达76μJ脉冲，比气体双色成丝方案高几个数量级，模拟表明由于液体中频谱展宽很明显，激光转移到二次谐波附近的能量很显著，从而导致非对称等离子体电流的产生，进而与气体中双色成丝类似产生太赫兹辐射。最后阐述了将其用于非线性太赫兹光学的可能性。 

图1 太赫兹积分和频谱测量实验设计图 

　　在比色皿中通过激光诱导成丝产生宽带太赫兹，用离轴抛物面镜OAP1收集、准直后，用硅滤波器（SF）过滤，被OAP2聚焦到置于F1处的PED上，用于积分测量。在PED之前用了一系列滤波器组合来减少中红外辐射，在OAP1和OAP2之间插入一个线栅偏振器来用于太赫兹偏振测量。频谱测量时，将PED从F1处移开，用OAP3将太赫兹引入Michelson 干涉仪（包括平面镜M1，M2，分束器BS，）用OAP4聚焦，将PED置于其焦点F2处进行场自相关测量。 

　　对各种液体进行了太赫兹能量积分与激光能量关系的测量，能量是经过滤波器太赫兹透过率和特定频谱范围修正的，当激光能量是28mJ时，得到了76μJ的太赫兹能量，是同等激光条件下双色方案的20倍。转换效率大于10^-3。偏振特性是通过记录太赫兹积分能量跟偏振器旋转角度的函数关系得到的，表现为与双色方案类似的偶极图形，同时偏振方向大概与入射激光偏振方向垂直。 

　　这种测量方案不像电光取样那样受晶体色散和吸收的影响，因而是一种理想的测量宽谱的方法，因为激光的低重复频率和液体中湍流的产生，FAC测量噪声很大，为了提高信噪比，每一次测量取连续三次扫描的平均，一次扫描中的每个数据是16个采集点的平均。得到液体中产生的太赫兹脉宽比空气中小4.5倍，从而拥有更大的带宽。对空气来说，99.5%的能量集中在0.1-50THz，对液体来说，在同样范围大概是70%。 

　　基于单向脉冲传输方程（UPPE）,结果表明，激光脉冲能量为1.2P_c时，（P_c是产生自聚焦的临界能量），脉冲频谱表现为在基频和三次谐波上频谱展宽，但没有到达太赫兹区。当激光脉冲能量为12P_c时，超连续谱开始产生，从紫外到太赫兹区，当激光脉冲能量为120P_c时，在太赫兹区有更多能量，在基频和三次谐波上，辐射峰值在很宽范围几乎变平了，能量很大部分转移到了二次谐波上，二次谐波与基频混合，通过四波混频和非对称等离子体电流产生太赫兹。 

　　为了验证太赫兹产生机理，分别计算了全区域激光脉冲的电场、基频和二次谐波分别对应的电场，发现基频和二次谐波在时间上完全重合，强度相当，这种双色方案产生太赫兹效率非常高，因其在整个成丝区域相位同步。 

　　进一步可研究调控太赫兹谱机制及太赫兹在吸收性液体中的传输，观察到太赫兹信号的重要条件是成丝覆盖在比色皿整个长度上，一直延伸到其尾部，从而减少吸收损失。 

摘译自：Indranuj Dey et al. Highly efficient broadband terahertz generation from ultrashort laser filamentation in liquids. Nature Communications, 8: 1184(2017)